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    云南大學:基于非晶態稀土氧化鐿,特聘教授呂正紅院士研究小組聯合 國內外研究團隊在Nature正刊發表

    近日,云南大學特聘教授呂正紅院士(加拿大工程院院士、加拿大皇家科學院院士)領銜的研究小組聯合北京大學、牛津大學和多倫多大學等國內外研究團隊,首次報道采用“物理氣相沉積+高真空原位快速氧化方法”大規模制備“非晶態稀土氧化鐿(ɑ-YbOx)”多功能緩沖層,用于解決鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)因界面物質擴散和離子遷移導致器件效率和工作穩定性不佳的技術難題。該研究基于非晶態稀土氧化鐿在費米能級附近高濃度的Anderson-Mott量子局域態,構筑了基于量子局域態調控電荷輸運的高穩定界面,突破了氧化物緩沖層電池器件25%的效率瓶頸,同時,器件穩定性得到顯著提高。

    該研究成果以“Multifunctional ytterbium oxide buffer for perovskite solar cells”為題,于北京時間2024年1月18日在Nature正刊上發表(DOI:10.1038/s41586-023-06892-x)。北京大學陳鵬博士、博士生黎順德,牛津大學肖云博士,云南大學博士生胡俊濤(已畢業)為該論文的共同第一作者;呂正紅院士、多倫多大學羅德映博士、牛津大學Henry Snaith教授、北京大學朱瑞研究員和龔旗煌院士為論文的共同通訊作者。 

    圖1:緩沖層概述。(a)緩沖層在阻擋界面物質擴散與離子遷移方面作用的圖示;(b)典型金屬氧化物的標準摩爾吉布斯自由能;(c)金屬鐿的物理氣相沉積工藝示意圖。

    在全球“雙碳”目標下,新型鈣鈦礦太陽能電池是清潔能源研究的重要努力方向,然而,鈣鈦礦太陽能電池界面由于存在物質擴散與離子遷移,導致其電池器件光電轉換效率與工作穩定性受限。為解決上述技術難題,需要在電荷傳輸層與金屬頂電極界面引入緩沖層,但是,當前的緩沖層材料以有機半導體材料BCP和晶態氧化物SnOx為主,前者存在熱穩定性不佳的短板,后者的加工制備工藝費時費力。鑒于此,亟需開發“工藝簡單、組分均一、電荷輸運特性良好、穩定性出色”的新型界面緩沖層材料。其中,氧化銦鎵鋅(IGZO)是一類最為典型的非晶態氧化物半導體材料,具有“高遷移率、大面積成膜均一、可低溫制備”等優點。

    受此啟發,研究團隊將目標鎖定在能夠用物理氣相沉積的非晶態氧化物上。結合材料物性和吉布斯自由等綜合分析,最終鎖定“非晶態稀土氧化鐿(ɑ-YbOx)”。

    首先,通過工藝參數的系統優化,研究團隊首次突破了基于ɑ-YbOx界面緩沖層的鈣鈦礦太陽能電池25%效率瓶頸,并且系統證明了該類ɑ-YbOx面緩沖層材料適用于不同帶隙鈣鈦礦太陽能電池器件。此外,基于ISOS-L-3標準的器件老化分析表明,相比較常規的BCP界面緩沖層器件,基于ɑ-YbOx的器件表現出更為出色的穩定性,達到原子層沉積ALD-SnOx器件同等水平。同時,與ALD-SnOx器件相比較,基于ɑ-YbOx的器件無需長時間ALD-SnOx制備等待,可極大加速大規模生產效率。 

    圖2:載流子輸運機理和太陽能電池性能。(a)載流子在電子傳輸層/α-YbOx/Cu界面的輸運示意圖;(b)鈣鈦礦太陽能電池結構示意圖;(c-e)基于不同帶隙鈣鈦礦的太陽能電池性能。

    其次,為揭示基于ɑ-YbOx界面電荷輸運特性,研究團隊聯合開展了深入的研究。研究發現,ɑ-YbOx在費米能級附近存在高濃度Anderson-Mott量子局域態,因此,電荷輸運遵從聲子輔助的局域躍遷量子輸運模式(也即不再遵循常規電子材料中的能帶輸運模式)。聲子輔助的局域躍遷量子輸運模式由Nevill Mott教授于1974年首次提出,Nevill Mott教授也因此于1977年獲諾貝爾物理學獎。將ɑ-YbOx作為界面緩沖層引入到器件中,研究團隊首次觀測到聲子輔助的局域躍遷量子輸運能夠在鈣鈦礦太陽能電池實際界面發生。該研究發現不僅為深入理解ɑ-YbOx界面電荷輸運特性提供了科學依據,而且為未來設計、開發基于量子調控的電荷注入/提取電極提供了參考范例。

     圖3:鈣鈦礦太陽能電池的穩定性。(a-b)基于不同界面緩沖層的窄帶隙和寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的熱穩定性對比(85°C);(c)基于α-YbOx界面緩沖層的窄帶隙鈣鈦礦太陽能電池運行穩定性;(d)在ISOS-L-3標準下,基于α-YbOx界面緩沖層的窄帶隙鈣鈦礦太陽能電池運行穩定性;(e-f)純鈣鈦礦薄膜(Control)和鈣鈦礦/α-YbOx(Target)界面的X射線光電子能譜隨時間變化。

    2023年以來,呂正紅院士研究小組的其他研究成果陸續發表在Nature(IF=64.8)、Nature Energy(IF=56.7)、Advanced Materials(IF=29.4)、ACS Energy Letters(IF=22)、Advanced Functional Materials(IF=19)等期刊上,相關研究工作得到云南大學“雙一流”學科建設經費的支持。

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