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    中科院廣州地化所:聯合Ce-Nd穩定同位素可作為定量表征地表環境氧化還原狀態的新指標

    稀土元素穩定同位素是新的非傳統穩定同位素體系,有望為探索天體形成、巖漿演化、稀土成礦、大陸風化和海洋循環等過程稀土循環提供新的證據。特別是Ce具有+3和+4兩種價態,在氧化過程中表現出與其他稀土元素如Nd明顯的差異,但在非氧化過程中Ce與Nd元素具有相似的地球化學行為。因此,理論上Ce和Nd穩定同位素的聯合應用能夠量化地表的氧化還原狀態特別是為氧化過程提供新的證據。然而,這一假定是否實際可行有待證實,而通過對同一地質過程中Ce-Nd穩定同位素分餾行為進行同步監測可準確回答這一問題,不過到目前為止尚沒有相關的研究報道。

    針對這一科學問題,中國科學院廣州地球化學研究所穩定同位素地球化學學科組白江昊博士后在韋剛健研究員、馬金龍正高級工程師、王志兵副研究員和張樂高級工程師等老師的指導下,并與廣東省科學院生態環境與土壤研究所鐘松雄博士后合作,依托其前期建立的高精度Ce穩定同位素分析技術,對經歷氧化風化作用并具有很好的穩定Nd同位素研究基礎的海南新生代玄武巖風化剖面HK06開展了系統的研究。 

    圖 1 HK06風化殼τTh,Ce、Ce/Ce*和δ142/140Ce值的變化特征

    研究結果表明,在該風化剖面中,Ce富集程度越高,其Ce異常值越正,相應的δ142/140Ce值也越高;反之,Ce越虧損,其δ142/140Ce值則越偏低。這一觀察結果表明,強氧化風化過程中Ce元素會發生明顯的遷移并伴隨著Ce穩定同位素的顯著分餾。為了更好地區分氧化與非氧化過程對穩定Ce同位素的影響,作者對風化產物進行了化學分相提取,并分別測定了各個相態的穩定Ce同位素組成。結果顯示,在氧化過程中,Mn(氫)氧化物相具有最高的δ142/140Ce值(+0.184±0.040‰),這可能歸因于Ce(IV)傾向于富集較重的同位素142Ce(基于質量相關分餾)和/或繼承自流體相中的重同位素142Ce(基于核體積效應)。為了區分這兩種分餾效應,未來研究應當同時精確測量樣品中的136Ce/140Ce和142Ce/140Ce比值。此外,研究發現Mn氧化物相中的Mn濃度與τTh,Ce和δ142/140Ce值均呈現正相關,而與Ce異常無關,表明Mn氧化物中的δ142/140Ce值相比Ce/Ce*更可靠地量化表征地表的氧化狀態。在非氧化過程中,作者討論了外部輸入、pH值、有機物絡合、Fe氧化物吸附/共沉淀以及粘土礦物形成等作用方式對穩定Ce同位素分餾行為的影響。在0.5 mol L-1HCl交換相和殘余相中,δ142/140Ce值與δ146/144Nd都呈正相關,表明在非氧化過程中穩定Ce和Nd同位素表現相似?;诖?,作者提出聯合Ce-Nd穩定同位素(δ142Ce-δ146Nd)可以作為量化地表亞氧到強氧化狀態的新工具。這一指標未來在準確解讀地球氧化歷史的研究中,可望發揮非常重要的貢獻。

     圖2 Mn氧化物相中Ce元素含量、Ce異常和δ142/140Ce的變化特征 

    圖3 非氧化過程中Ce-Nd穩定同位素分餾行為類似

    相關成果發表在國際地球科學領域著名期刊《Earth and Planetary Science Letters》,該研究得到國家重點研發計劃項目(2022YFF0800501)、國家自然科學基金項目(41991325;42021002;92358301;42303062)、博士后面上項目(2023M743501)和中國科學院廣州地化所所長基金(2023SZJJ-1)等聯合資助。

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