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    \\\"山東大學:在稀土基鈣鈦礦防偽應用方面取得重要進展\\\"
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    山東大學:在稀土基鈣鈦礦防偽應用方面取得重要進展

    鑭系稀土離子(Ln3+)的光致發光通常依賴于宿主晶格的敏化,將能量從激發態的宿主材料轉移到Ln3+才得以實現高效發光。然而,這種發光機制通常只涉及到宿主材料的光學激發,限制了實現激發波長依賴(Ex-De)熒光的可能性以及Ln3+的多模防偽應用。近日,山東大學前沿交叉科學青島研究院新能源材料超快動力學研究團隊提出了一種以有機-無機雜化稀土基鈣鈦礦衍生物單晶(DMA)4LnCl7(DMA+=[CH3NH2CH3]+,Ln3+=Ce3+,Tb3+)為主體,通過進行Sb3+摻雜實現Ex-De發射及防偽應用的策略。相關成果以“Excitation Wavelength-Dependent Fluorescence of a Lanthanide Organic Metal Halide Cluster for Anti-Counterfeiting Applications”為題,發表在Angewandte Chemie International Edition(中科院一區,TOP,IF=16.6)期刊上。2022級博士研究生趙洪元為該論文的第一作者,劉鋒研究員和天津理工大學唐喆助理研究員為共同通訊作者,山東大學為第一完成單位。

    圖1.(DMA)4LnCl7晶體結構、能量轉移過程及防偽和信息加密應用圖

    未摻雜的(DMA)4LnCl7晶體保留了Ln3+尖銳的特征發射峰,并具有90~100%的高熒光量子效率(PLQY)。Sb3+摻雜后化合物顯示出明顯的顏色可切換的Ex-De發射。進一步的光譜研究發現,此類材料并不存在傳統的通過宿主晶格敏化的能量轉移過程,相反的,Ln3+和Sb3+表現出兩個相互獨立的發光中心,并顯示出不同的發光顏色及輻射復合壽命。

     圖2.計算的(a-c)未摻雜和(d-f)Sb3+摻雜后(DMA)4TbCl7的電子能帶、態密度及相應的價帶(左)和導帶(右)的部分電荷密度圖 

    圖3.(a)238 nm激發下監測的548 nm處的壽命;(b)323 nm激發下監測655 nm處的壽命;(c)323 nm激發下PLQY的變化;(d)Sb3+摻雜(DMA)4TbCl7的能級圖

    研究團隊通過理論計算和部分電荷密度圖證明了激子同時存在于[TbCl6]3-和[SbCl6]3-的可能性,并通過對不同Sb3+摻雜濃度樣品的一系列光學表征發現Sb3+摻雜后化合物產生了新的缺陷能級D+,根據PLQY及壽命變化確定了能級的位置,并提出了Sb3+摻雜化合物中存在的獨特的能量轉移機制,進行了防偽及信息加密應用。

     圖4.(a)(DMA)4Tb0.5Ce0.5Cl7:5%Sb和(b)(DMA)4Tb0.5Ce0.5Cl7:0.75%Sb晶體的激發譜和發光照片;(c)(DMA)4Tb0.5Ce0.5Cl7:0.75%Sb晶體不同激發波長下的CIE色坐標,插圖為355 nm激發下的色坐標

    此外研究團隊還進一步拓展合成出了具有更加豐富Ex-De發射的晶體,并通過減小Sb3+的濃度減少紅光成分占比調控出高效白光發射,CIE色坐標為(0.35,0.35)。

    該工作首次合成了具有高發光效率的(DMA)4TbCl7和(DMA)4CeCl7單晶,并通過Ln3+離子與Sb3+結合實現了多模Ex-De發射,為稀土基發光材料的合成和防偽相關Ex-De材料設計提供了新的方向。

    該工作得到了國家自然科學基金、山東省自然科學基金、山東省海外優青和山東大學齊魯青年學者基金的聯合資助。

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